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朱永法老师课题组National Science Review光催化降解与水分解

2020-05-28 11:35:44 来源:

 

第一作者:陈先杰

通讯作者:朱永法 教授

DOI:10.1093/nsr/nwz198

本文亮点:

本文成功构建了宽光谱响应的Bi8CrO4O11光催化剂,其理论太阳光谱效率为42.0。由于Bi8CrO4O11的大偶极矩产生了极强的内建电场,从而实现了光生电子-空穴对的快速分离,使得其显示出高效的光催化水氧化和污染物降解性能。同时,Bi8CrO4O11较深的价带顶位置,实现了污染物降解与矿化的同步。

前言

2019年12月,National Science Review 杂志在线发表了清华大学大学朱永法教授团队在光催化降解与水分解领域的最新研究成果。该工作报道了新型的Bi8CrO4O11光催化剂及其晶体偶极显著增强光催化性能的机理。论文第一作者为:陈先杰,论文通讯作者为:朱永法教授。

背景介绍

光催化技术能够利用太阳能进行化学燃料合成与环境修复,已经被认为是解决能源短缺和环境污染问题的理想途径。在实际应用中,充分利用太阳光以获得足够高的效率仍然是一个巨大的挑战。同时,光催化剂能带的减小还会削弱其氧化还原的驱动力,尤其是,水氧化和污染物降解反应,因为这些反应往往涉及复杂的多个电子过程。因此,发展宽光谱响应和高效的光催化剂用于水氧化和污染物降解是目前亟待解决的问题。Bi基金属氧酸盐材料,如BiVO4­, Bi2WO6, Bi2MoO6等,作为可见光活性的光催化剂而被广泛地研究,并且得益于其足够深的价带顶位置,它们在水氧化和污染物降解方面表现出了优异的光催化性能。但是,它们仍然较宽的带隙限制了太阳能利用率的进一步提升。

本文通过水热合成法成功制备出了具有宽光谱响应的Bi8CrO4O11纳米棒光催化剂。由于Cr 3d与O 2p轨道的杂化使导带底下移,Bi8CrO4O11的光谱吸收范围可以拓展至678 nm, 使其理论太阳光谱效率达到了42.0。

Figure 1a所示,Bi8CrO4O11表现出超强的光催化水氧化性能,其平均产O2速率达到14.94 μmol·h-1,分别是Bi2WO6纳米片和商用WO3纳米颗粒的11.5和4.0倍。因此,它在420 nm处取到了2.87%的表观量子效率,在650 nm处达到了0.65%(Figure 1b),高于许多已报道的宽光谱响应光催化剂。更重要的是,Bi8CrO4O11还表现出了优异的光催化降解苯酚活性,其降解反应常数可以达到0.119 min-1,分别是CdS纳米棒和PDI超分子的22.5和8.8倍(Figure 1c)。甚至在模拟太阳光下,它的活性也并不逊色与P25-TiO2,其反应常数是后者的2.9倍。值得注意的是,由于其价带顶位置足够深1.95 eV vs. NHE pH=7,Bi8CrO4O11还具有极强的矿化能力,几乎可以同时降解苯酚并使其完全矿化。在可见光和模拟阳光下,苯酚在Bi8CrO4O11上的总有机碳去除率在0.5 h时分别为94.8%(降解率:95.5%)和97.3%(降解率:98.1%),而CdS、PDI和P25的去除率明显低于其相应的降解率。即使在650 nm的红光照射下,Bi8CrO4O11仍然能够同时降解和完全矿化苯酚(Figure 1d),几乎很少有宽光谱响应的光催化剂能够实现这一目标。

此外,得益于其大的晶体偶极引发的强内建电场,Bi8CrO4O11实现了光生电子-空穴对的快速分离。如Figure 1e所示,与Bi14CrO24相比,具有更大偶极子的Bi8CrO4O11显示出更强内建电场,从而加速了其光生电子-空穴对的快速分离,并以指数倍增强了其光催化性能。最重要的是,上述机理表面通过调控晶体偶极构筑高活性光催化剂是一条可行的策略

全 文 小 结

综上所述,该论文报道的Bi8CrO4O11光催化剂以及晶体偶极显著增强光催化性能的机理为设计高效的宽光谱活性光催化剂提供一条新的思路。

作 者 简 介


朱永法,清华大学教授。主要研究方向为:能源光催化与环境催化。获得教育部跨世纪优秀人才及国家自然科学基金委杰出青年基金的资助。获得国家自然科学奖二等奖1项, 教育部自然科学奖一等奖2项、二等奖1项,教育部科技进步奖二等奖和三等奖各1次。出版专著三部纳米材料测试与表征技术,材料分析化学,光催化:环境净化与绿色能源探索。发表SCI收录论文382篇,热点论文2篇,ESI高被引论文34篇;论文总引26720余次,篇均引用69.1次,H因子为91。2014-2018年入选Elsevier高被引学者(化学),2016年入选Elsevier发布的“全球材料科学与工程学科高被引学者”,2018-2019年入选科睿唯安“高被引科学家”名单(化学)。

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